近日,长安大学建筑工程学院杨利伟教授团队在Applied Catalysis B: Environmental and Energy上发表了题为“Modulation of sulfur vacancies in MoS2/Fe3P enhancing non-radical pathway of the Fenton-like reaction for complex real water”的研究论文。长安大学建筑工程学院杨利伟教授、赵传靓讲师为该论文通讯作者,硕士研究生仲超为第一作者,长安大学为第一完成单位和通讯作者单位。
过硫酸盐(PMS)活化技术是高级氧化工艺的核心,在环境污染治理中备受关注。近年铁基材料(如硫化铁、四氧化三铁、磷化铁)凭借高活性、环保和经济优势成为研究热点,但铁基催化剂仍面临活性位点再生慢、自由基生成不足等瓶颈。目前,在铁基材料/PMS体系氧化降解新污染物过程中,二硫化钼是一种常见的性能良好的助催化剂,然而,关于硫空位(Svs)在二硫化钼中的浓度调控和定量作用的研究较少。该团队通过调控水热合成过程中硫脲浓度,合成了一系列有不同Svs含量的MoS2/Fe3P催化剂,研究了不同Svs含量的MoS2/Fe3P催化剂对类芬顿氧化体系中PMS的活性调节性能及反应机理。通过同步辐射、淬灭实验、电子顺磁共振及电化学分析等多种研究手段的协同应用,发现Svs含量最高的M/F-S6显著增强了非自由基途径(电子转移过程(ETP)、单线态氧(1O2)和高价铁活性物种(≡FeIV=O)),其催化PMS对污染物的降解效率提高了13.3倍。DFT计算证实Svs降低了电子传输能垒,提升了催化剂活性和稳定性。此外,M/F-S6在复杂水环境中表现出优异的催化性能、稳定性和可回收性,并在催化膜连续流处理系统中成功应用,展示了其在实际废水处理中的潜力。
图一 Fe3P/PMS和M/F-S6/PMS体系中的活性物种贡献度对比
图二 模拟实际工艺的催化膜连续流动处理系统测试
上述研究工作系统完善了不同Svs含量的MoS2/Fe3P催化剂对类芬顿氧化体系中PMS的活性调节性能及实现新污染物高效降解的核心催化机制研究。这项工作突出了空位工程在为实际环境应用设计有效催化剂方面具有强大的潜力,并为可持续的废水处理提供了有前景的解决方案。
文章链接:https://doi.org/10.1016/j.apcatb.2025.125193
供 稿:赵传靓
审 核:赵晓红
网络编辑:陈 英
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